Resumen
La presente tesis doctoral se enmarca en el ámbito de la química sostenible, un área de gran relevancia en la química moderna cuyo objetivo principal es el desarrollo de procesos químicos y tecnologías catalíticas con máximos niveles de eficiencia y sostenibilidad. En este contexto, el avance exitoso en el desarrollo de nuevos materiales multifuncionales nanoestructurados constituidos por centros activos con las características químicas, estructurales y electrónicas adecuadas que los permita actuar como catalizadores eficientes y robustos para promover procesos orgánicos complejos de alto interés constituye un objetivo clave. Durante los últimos años, el desarrollo de sistemas sólidos catalíticos que muestren una notable eficiencia para mediar procesos hidrogenativos que hagan uso de ácidos carboxílicos y sus derivados ha constituido un gran reto entre los científicos. Esto se debe a que estos sustratos presentan una gran estabilidad química y están fuertemente desactivados frente a su hidrogenación y también a su enolización en posición ¿. Asimismo, el empleo de alcoholes como agentes (pro)electrófilos alquilantes mediante procesos deshidrogenativos y/o el uso de hidrógeno molecular como agente reductor benigno constituyen también importantes desafíos para la comunidad científica y el progreso de la química sostenible.
Por todo ello, el desarrollo de la presente tesis doctoral ha estado dirigido hacia el diseño racional, síntesis, caracterización y evaluación catalítica de nanomateriales metálicos multifuncionales constituidos por los sitios activos con las características quimicofísicas idóneas para promover de manera eficiente procesos (des)hidrogenativos multietapa. En concreto se ha desarrollado la C-alquilación en posición ¿ de carbonucleófilos basados en derivados de ácido carboxílico (acetonitrilos, 2-oxindoles y amidas) empleando alcoholes como agentes alquilantes mediante un mecanismo de préstamo de hidrógeno. Por otro lado, también se ha investigado un proceso de eterificación hidrogenativa entre ácidos carboxílicos y alcoholes para obtener de manera selectiva los correspondientes éteres asimétricos.
