Resumen
La presente Tesis Doctoral ha investigado el desarrollo de fotocatalizadores heterogéneos tipo MOF con topología UiO-66 y MIL-125 para la obtención de combustibles solares a partir del agua y del CO2. Inicialmente, en la introducción se ha revisado el estado del arte actual sobre el empleo de combustibles fósiles, las energías renovables y los combustibles solares como vectores energéticos. En esta sección se ha enfatizado sobre los procesos de fotocatálisis basados en semiconductores inorgánicos y MOFs para obtener combustibles solares. Los resultados de la tesis indican que el material tipo MOF UiO-66(Zr)-NH2 es un fotocatalizador más eficiente que sus análogos UiO- 66(Zr)-X (X: H o NO2) o que el MOF de referencia de titanio MIL-125(Ti)-NH2 para la obtención de hidrógeno a partir de la mezcla de agua y glicerol. Por otro lado, se ha demostrado la posibilidad de desarrollar materiales UiO- 66(Zr)-X (X: NH2 o NO2) con defectos estructurales introducidos con ácido acético o trifluoroacético como moduladores y que presentan actividades fotocatalíticias y eficiencias de separación de carga fotoinducida mejoradas para la generación de hidrógeno a partir de mezclas de agua y/o metanol. En esta Tesis también se ha demostrado la importancia del ligando 2- nitrotereftalato en la preparación de fotocatalizadores activos mono- o bimetálicos de Zr(IV) y Zr(IV)/Ti(IV) con topología UiO-66 respecto a los análogos preparados con el ligando 2-aminoteftalato. El material RuOx@UiO- 66(Zr/Ti)-NO2 mostró la máxima actividad fotocatalítica para la reacción de hidrogenación en fase gas de CO2 a CH4 y se propuso que opera bajo un mecanismo dual fotoquímico y fototérmico.
Palabras clave
heterogeneous photocatalysis; water splitting; hydrogen generation; CO2 methanation; metal-organic frameworks (MOFs); UiO-66 materials; glycerol feedstock; carboxylic acid modulators; solar light, simulated sunlight irradiation,
