Resumen
La presente tesis aborda el estudio de las especies de plata que se forman en zeolitas de poro pequeño (CHA, RHO y LTA), cuando se someten a distintos tratamientos y su interacción con moléculas pequeñas. En este sentido, se ha investigado la adsorción de etileno y amoníaco, ya que este proceso presenta interés industrial. Este trabajo combina el diseño y la caracterización avanzada de zeolitas con técnicas como la resonancia magnética nuclear (RMN), dispersión de neutrones y espectroscopias complementarias, con el fin de comprender cómo la plata interactúa con dichas moléculas, y cómo la topología de las zeolitas influye en su comportamiento.
Este estudio destaca la capacidad de la plata para formar especies con diversos estados de oxidación y grados de agregación, gracias a las propiedades redox que presenta dicho metal semi-noble. Estas especies presentan una interacción significativa con el etileno, especialmente las especies cargadas Ag+ y Ag¿+m , formando complejos Ag+-etileno. La movilidad del etileno en los poros de las Ag-zeolitas aumenta con la temperatura y el grado de recubrimiento, lo que provoca una disminución en la fuerza de interacción. Las isotermas de adsorción han revelado la coexistencia de procesos de quimisorción y fisisorción a elevadas presiones del gas, dando lugar a la oligomerización del etileno.
Por otro lado, el estudio de la adsorción de amoníaco muestra que las interacciones más fuertes ocurren en la zeolita Ag-CHA, debido a su topología y la ubicación de los centros de plata. Las especies de amoníaco identificadas incluyen cationes NH+4, NH3 libre y complejos Ag-NH3. Las temperaturas de desorción más altas para el amoníaco se observaron en Ag-CHA, lo que sugiere una interacción más robusta con la plata. Además, el análisis de parámetros difusionales mediante QENS confirmó que la presencia de plata aumenta la movilidad del amoníaco, optimizando su difusión en los canales de la zeolita.
Los resultados obtenidos subrayan la importancia de la topología de las zeolitas y los tratamientos térmicos en la estabilización de especies de plata específicas. Esta investigación no solo contribuye al conocimiento fundamental sobre los sistemas Ag-zeolita, sino que también proporciona herramientas clave para optimizar procesos catalíticos en aplicaciones industriales